Segundo contam os moradores, São Valério recebeu este nome em homenagem a um imigrante chamado VALÉRIO, que chegou na localidade e se estabeleceu na nascente do Lajeado Valério. Suas terras faziam divisa com o mesmo Lajeado.
Depois de Valério, vieram muitas outras famílias imigrantes ali residir, tais como: Inocêncio Machado, Antônio Carvalho, Manuel Quirino, Eri Lucas, Maria Natália, Luiz Pizzani, Chico Linhar, Pedro Kondra, Gabriel Gardenal (1º inspetor), Luiz Constâncio Rodrigues (2° inspetor) e Leonardo Katsmareck.
São Valério do Sul, pertenceu inicialmente ao Rincão de São Jacob, município de Cruz Alta, até o ano de 1834. Com a criação do 5º Distrito de Palmeira, passa a integrar o seu território até 1857. Desta data passa a fazer parte do 4º distrito de Campo Novo, ainda município de Cruz Alta.
Com a criação do município de Palmeiras, pertenceu ao 3º distrito de Campo Novo até o ano de 1928, quando Santo Augusto passou a ser distrito de Palmeiras e São Valério fez parte deste território.
Com a criação do município de Três Passos, em 1945, São Valério fez parte do distrito de Santo Augusto até 1959, que com a emancipação de Santo Augusto, São Valério foi promovido 2º Distrito do novo município.
Região de matas nativas povoadas de erva-mate, também habitado pelos índios Kain-Gang, concentrados na reserva Indígena do Inhacorá. A extração da erva-mate foi a primeira atividade econômica o que permitiu a entrada de colonizadores.
Em torno de 1921, demarcada a reserva Indígena do Inhacorá, foi também feita a demarcação dos lotes agrários da secção Coroados.
A reserva indígena sofreu redução e nova demarcação de 164 lotes rurais e da vila Coroados, foram feitas em 1963. Os índios tiveram que transferir seu toldo para as margens do Rio Bonito, próximo a uma cascata, onde hoje se localiza o Toldo Indígena do Inhacorá. Parte da área indígena foi ocupada pela Estação Fitotécnica do Estado.
Colonizadores de diversas raças se estabeleceram nestas plagas e o desenvolvimento foi acontecendo. Em 1943 foi fundada a Capela São Roque com 50 sócios. O primeiro professor particular foi o senhor Luiz Constâncio de Lima, que foi também Chefe dos índios. O primeiro professor público foi o senhor Adão de Deus Pires, contratado por Três Passos.
Em 1923 foi nomeado o primeiro inspetor, senhor Ildefonso de Mello. João Batista Cardoso acumulou nomeações de Inspetor Seccional, de Polícia e Comissário de menores.
A primeira missa de casamento foi realizada em casa particular do senhor Gabriel
Cardinal, celebrada pelo Padre Gonzáles em sua última viagem missionária, pois nesta viagem foi morto em Três Passos.
A primeira crisma foi ministrada por D. Antonio Reis, Bispo de Santa Maria em casa particular de Antonio Carvalho, e nesta ocasião deu licença para construção de igreja e cemitério.
Em 20 de março de 1992, pela Lei Estadual nº. 9.624, foi criado o Município de São Valério do Sul, ocorrendo a sua instalação em primeiro de janeiro de 1993, com a posse dos primeiros mandatários eleitos. A lei de criação foi assinada pelo Governador Alceu de Deus Collares, sendo publicada no Diário Oficial do Estado. O município ficou constituído exclusivamente do território de Santo Augusto, fazendo parte o Distrito de São Valério do Sul (Sede), Distrito de Coroados, toda a Área Indígena do Inhacorá, parte do distrito de Pedro Paiva e localidades de Pinhalzinho e Bananeiras.
A consulta plebicitária foi autorizada pela Lei Estadual nº. 9.396, de 16 de outubro de 1991, publicada no Diário Oficial de 17 de outubro de 1991, página 06, tendo o plebiscito ocorrido dia 10 de novembro de 1991, vencendo o “Sim” por 908 votos contra 666, tendo ainda 12 votos em branco e 20 nulos.
A instalação ocorreu no Salão Paroquial da Comunidade São Roque, às 09:00h, do dia primeiro de janeiro de 1993, ocasião em que tomaram posse o primeiro Prefeito eleito, Professor Antônio Soares de Oliveira, o Vice-Prefeito Romoaldo Berlezi e os Senhores Vereadores: Anélio dos Santos, Iraldo Ilfonso Bender, Jucemar Davi Pés (o mais votado que presidiu o ato da posse), Pedro Cipriano Fongue, Peri Rolim Machado, Valdir Prediger, Clóvis Taborda Padilha, Idílio José Speroni e Valmor Fernandes do Espírito Santo.
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